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多分散聚合物網路中奈米粒子的動力學:從自由擴散到跳躍

當奈米顆粒 (NP) 嵌入聚合物網路中時,其動力學會顯著減慢。瞭解控制這種放緩的因素在許多領域都非常重要,例如材料科和基於聚合物的感測器,生物物理學和醫藥,特別是在藥物輸送方面的應用。儘管近年來奈米顆粒在聚合物溶液和熔體中的擴散已成為眾多理論研究的主題和模擬研究,但只有少數研究涉及永久交聯網路中的 NP 擴散問題。在含有不可逆交聯的聚合物固體中,如干網路(例如橡膠)和凝膠,約束釋放機制完全關閉,大奈米粒子運動的唯一可用過程是跳躍,即啟用運動由糾纏/交聯網格的區域性波動觸發。

多分散聚合物網路中奈米粒子的動力學:從自由擴散到跳躍

法國蒙彼利埃大學團隊對無序和多分散的聚合物網路中的 NP 擴散進行了模擬研究。作者使用分子動力學模擬,研究了嵌入無序和多分散聚合物網路中的球形奈米粒子 (NP) 的靜態和動態特性。考慮純排斥和弱吸引力的聚合物-NP 相互作用。發現對於這兩種型別的粒子,中長時間的NP 動力學受限制引數C = σN /λ 控制,其中 σN是 NP 直徑,λ是交聯的動態定位長度。作者確定了三種動力學狀態:(i)對於弱限制(C ≲ 1),NPs 可以透過網格自由擴散;(ii) 對於強約束 (1 ≲ C≲ 3),NPs透過啟用的跳躍進行;(iii) 對於極端限制 ( C ≳ 3),均方位移在中間時間尺度上顯示為準平穩狀態,因為 NP 長時間被困於網格。逃離這個區域性籠子是一個強烈依賴於區域性環境的過程,因此產生了極其異質的鬆弛動力學。作者對模擬資料與凝膠中奈米顆粒擴散過程的兩種主要理論進行了比較。兩種理論都很好地描述了 NP 擴散常數的C依賴性,但未能再現中間時間尺度的異質動力學。

多分散聚合物網路中奈米粒子的動力學:從自由擴散到跳躍

圖 1.對於排斥性 NP ,ρ m0 = 0.290 和 σ N = 6.0時的系統快照。NP、交聯和二價單體分別用紅色、藍色和綠色球體表示。

多分散聚合物網路中奈米粒子的動力學:從自由擴散到跳躍

相關論文以題為Dynamics of Nanoparticles in Polydisperse Polymer Networks: from Free Diffusion to Hopping發表在《Macromolecules》上。通訊作者法國蒙彼利埃大學Walter Kob、Valerio Sorichetti、 Virginie Hugouvieux教授

參考文獻:

doi.org/10.1021/acs.macromol.1c01394

分類: 科學
時間: 2021-09-17

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