編輯/凱霞

手機和膝上型電腦使用的都是鋰離子電池（LIB），LIB 的效能決定了電池使用壽命、續航能力、充電時間和安全性等。LIB 的效能不僅與組成材料的電化學效能相關，也與這些材料的形態密切相關。LIB 電極的準確 3D 表示，可以幫助理解並最終提高電池效能。

近日，來自瑞士蘇黎世聯邦理工學院和美國阿貢國家實驗室的研究人員展示了一種使用深度學習工具實現電極「體積影象」（volumetric image）的可靠分割的方法。實現了用於分割的 3D U-Net 架構，並且克服了透過成像實驗獲得的訓練資料的侷限性。

這項工作表明，利用計算機視覺空間中開發的演算法來分析電池內的化學結構，及其在迴圈過程中隨時間而變化的潛力巨大。

該研究以「Deep learning-based segmentation of lithium-ion battery microstructures enhanced by artificially generated electrodes」為題，於 10 月 27 日發表在《Nature Communications》雜誌上。

電池中結構的準確 3D 表示，其中不同的材料相被區分和標記（即分割），有助於材料、製造工藝和操作引數的合理選擇。

然而，獲得可以準確分割和定量分析的 3D 重建仍然是一個挑戰，主要是由於 (i) LIB 電極中存在發散的長度尺度，(ii) 關鍵元件之間的低對比度，以及 (iii) 碳基材料的低衰減。

儘管機器學習演算法已經開始用於分割、裂紋檢測和粒子分離，但基於深度學習的方法主要用於高對比度系統（即陰極），以及用於完整的 3D 分割，例如在醫學中用於分析斷層掃描全身掃描和識別器官的那些，尚未應用於 LIB 電極資料集的語義分割。

在這項工作中，研究人員展示了監督式深度學習如何幫助解決與 LIB 電極的高解析度體積影象資料的語義分割相關的挑戰。

研究人員使用 3D U-Net 架構對體積影象資料進行語義分割，並展示如何訓練和實施它以將電極的 3D 重建分割成所有不同的材料成分（即活性粒子、粘合劑、孔）。研究選擇了用 X 射線斷層顯微術 (XTM) 獲得的石墨-矽複合負極的體積影象。

圖 1：電池電極的深度學習分割。（來源：論文）

基於深度學習的分割

XTM 影象分割的結果如圖 2 所示。比較原始影象資料的橫截面（圖 2a、b）和這些切割實現的分割（圖 2c、d），觀察到在真實學習資料上訓練的神經網路無法可靠地區分孔隙空間與石墨顆粒，無法正確分割炭黑粘合劑域的精細特徵，並將炭黑粘合劑域的簇與矽混淆，尤其是在顆粒邊界處。

圖 2：人工學習資料對分割的好處。（來源：論文）

為了量化分割質量，在 Dragonfly 軟體的幫助下，對三個原始樣本之一的 XTM 資料集的 400 個連續切片進行了手動分割。

雖然基於學習的分割明顯優於簡單的閾值化或基於隨機遊走的分割方法，但將不太令人滿意的分割歸因於真實學習資料集的侷限性。

因此，轉向計算生成的（即「合成」或「人工」）學習資料，它提供對資料內容（即粒度和體積分數）的控制，以便對最常見的分割失敗進行廣泛的訓練，並且神經網路更穩健。

合成學習資料的生成

為了建立具有標記的實驗影象資料特徵的逼真人工資料，首先生成一個基本電極結構。為了作為訓練資料，這些基本電極結構進一步細化。由此產生的計算生成的電極結構被稱為合成結構。

為了形成一個完整的訓練資料集，標記的合成結構需要相應的體積影象，這些影象必須類似於收集到的斷層掃描投影（即強度影象）。將折射率的文獻值分配給合成結構的各個材料相，並計算投影，然後，以與重建真實斷層掃描資料相同的方式重建。由此產生的模擬斷層掃描影象與標記的合成結構一起形成人工學習資料集。

圖 3：人工學習資料的生成。（來源：論文）

使用 21 個人工學習資料集（20 μm × 20 μm × 20 μm 大小）和兩個真實資料集（直徑為 40 μm 和高度為 20 μm 的圓柱體），再次訓練神經網路模型。從真實學習資料集和人工資料集中各取樣了 500 個體積對。將其稱為混合學習資料。

電極微結構的分割：符合標準指標

接下來，研究人員應用在混合學習資料上訓練的神經網路模型和隨後的閾值來分割所有 12 個 XTM 資料集。

根據電極製造協議，預計電極平均包含 51% 的孔隙空間、35% 的石墨、6% 的矽和 8% 的炭黑粘合劑域。考慮到用於成像的樣本大小有限，這會導致不同樣本的相組成發生變化，根據分割確定的體積分數（49% 孔隙空間、36% 石墨、7% 矽和 8% 炭黑粘合劑域 ) 與參考值匹配良好。

圖 4：分割電極的分析。（來源：論文）

然後，對迴圈後石墨-矽複合陽極中炭黑粘合劑域的研究表明了合成數據的可行性和價值。

這項工作表明，機器學習除了用於電池的材料發現和故障預測外，利用計算機視覺空間中開發的演算法來分析電池內部的化學結構，及其在迴圈過程中隨時間而變化的潛力巨大。

論文連結：https://www.nature.com/articles/s41467-021-26480-9#Sec2