路橋１，２，時雷１，毛慶和１，２
1中國科學院安徽光學精密機械研究所安徽光子器件與材料省級實驗室
2中國科學技術大學
光梳是一種高精度、高穩定度且具有梳狀光譜結構的高品質鐳射源，在光頻計量、時頻傳遞與分配、精密鐳射光譜等眾多領域應用廣泛。近年已發展出多種基於光梳的精密鐳射光譜技術，其中雙光梳光譜技術（DCS）因具有可同時獲取高解析度、高靈敏度、寬光譜覆蓋和快速測量等優點而倍受關注。
自2002年Schiller首次提出DCS概念以及2004年Keilmann 等首次驗證其有效性以來，DCS為精密鐳射光譜領域帶來了革命性的進展，國際上也掀起了研究熱潮。美國國家標準計量局（NIST）和科羅拉多大學、德國MPQ、加拿大 Laval大學等著名科研機構在奠定DCS基礎方面都做出了許多開創性工作，並描繪出了廣闊的應用前景，促使世界主要國家，如日本、韓國、義大利、法國以及中國等相繼加入了對DCS的研究與應用中，快速推動了相關研究的進展。
DCS的三種技術路線
DCS光譜探測的實質是利用兩列具有微小重複頻率差的光梳脈衝實現非同步光學取樣，採集干涉圖，進而反演出待測樣品的光譜。但是，兩臺光梳之間任何微小的脈衝定時抖動和載波相位波動均會導致干涉圖失真，不能運用相干平均來提高幹涉圖的信噪比（SNR）。鑑於此，相繼發展出了不同的實現方案，包括相干DCS、自適應DCS和具有內稟互相干性單光梳的DCS方案。
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// 相干DCS
相干DCS方案，主要是透過提高光梳的絕對相干性來實現DCS中２臺光梳之間的高度互相干，以消除干涉圖失真，從而實現相干平均，這是提高每臺光梳的絕對相干性最直接的方案。
而光梳相干性或噪聲效能在很大程度上取決於其鎖定方案。當採用基於光頻參考的完全自參考方案鎖定光梳時（如圖1），就可以避免前述槓桿效應引起的過大光學頻率噪聲，從而使得鎖定的光梳（光載波）具有與光頻參考相同的相干性，從而大幅提高了DCS的檢測靈敏度。
圖1 光頻參考鎖定光梳的結構示意圖
將該鎖定的２臺光梳分別作為本地光梳（LO）和源光梳，構建出如圖2所示的典型DCS系統。該系統可以提高檢測SNR，具有極高的互相干性。利用這種相干DCS裝置能夠獲得極高的測量精度。
圖2 相干DCS的結構示意圖
採用相干DCS 裝置的實驗室測量獲得成功後，該裝置被用於km級開放光程多組分路徑平均溫室氣體（CO2、CH4 、H2O）等濃度的線上測量，圖3所示為實驗現場圖。未來若採用更寬頻寬、更高功率的光梳，則可測氣體的種類、測量距離和探測靈敏度均將進一步得到提升。得益於近年來發展的全保偏光纖光梳，採用光頻鎖定後構建的光梳已可搭載在車載平臺上，這為發展高精度現場測量DCS裝置奠定了基礎。
圖3 相干DCS用於開放光程多組分路徑溫室氣體線上測量實驗現場
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// 自適應DCS
相干DCS方案的測量精度高，但採用了基於超穩腔的光頻鎖定技術，價格昂貴，系統複雜，不利於發展成實用化的低成本DCS儀器。
為此，加拿大Laval大學的Giaccari等於2008年率先提出了基於FBG跟蹤記錄誤差訊號的自適應DCS方案，如圖4所示。該方案能有效消除干涉圖失真，進而允許透過相干平均來提高檢測SNR。但FBG會限制脈衝對內脈衝的時延量，會造成參考訊號的SNR難以提高。
圖4 (a)基於FBG跟蹤記錄誤差訊號的自適應DCS方案；(b)自適應DCS的測量結果
為此，Roy等於2012年提出了以2臺CW鐳射器代替2只FBG，從而構建出DCS系統，對C２H２成功實現了長達24h的干涉圖實時校正和相干平均，相干平均後的干涉圖的SNR，高達55 dB，使得光譜解析度也達到了所用光梳重複頻率決定的100 MHz，在構建的DCS系統中採用基於FPGA 的實時跟蹤校正，方便地實現了對海量資料的高速處理與儲存。
2014年，諾貝爾獎獲得者Hänsch提出了一種自適應DCS系統，如圖5所示，可以大幅降低對資料處理和儲存軟硬體的要求。利用該DCS系統，同樣允許透過相干平均提高SNR，進而抑制光譜失真。該DCS系統已可實現梳齒分辨的光譜解析度。
圖5 基於 CW 鐳射參考的自適應 DCS示意圖
最近，自適應DCS又出現了新的進展，採用卡爾曼數字濾波器，可直接由採集的干涉圖提取定時和相位抖動參考訊號，從而無須再透過 FBG和CW鐳射器來提取。
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// 單光梳DCS
相干DCS採用超穩光腔獲取超窄線寬的超穩鐳射器光頻參考，並由光頻鎖定方案確保２臺光梳的絕對相干性，最終實現光梳之間的互相干性，鎖定技術要求高，系統裝置複雜；自適應DCS透過實時跟蹤記錄光梳之間的相對時間抖動和相位波動，再在干涉圖採集處理過程中加以校正，重建光梳之間的互相干性，資料處理電子線路與演算法也較繁雜。
事實上，避免干涉圖失真從而實現相干平均的關鍵是，確保DCS中２臺光梳脈衝序列之間的高度互相干性。若２個脈衝序列由同一臺光梳（或飛秒鐳射器）產生，則它們將具有天然的互相干性，由此構建的DCS不僅可避免干涉圖失真，實現相干平均，而且因只需一臺鐳射器而具有結構簡單、低成本等優點。
但問題是，如何由同一臺光梳產生出具有微小重複頻率差的２個脈衝序列。經近年來的努力，由同一臺光梳透過調諧其諧振腔，結合腔外延時線技術，或參考光纖通訊中的多路複用技術，透過對偏振、波長和傳輸路徑的複用，已可產生具有微小重複頻率差的２個互相干脈衝序列，並由此構建出了基於單臺光梳的DCS系統。
透過調控飛秒脈衝在鐳射腔內的偏振、傳輸方向與雙波長運轉等，也可使同一臺飛秒鎖模鐳射器輸出２種不同特性的飛秒脈衝序列。基於此，研究者從2010年開始設計、研製這類旨在用來構建DCS的具有微小重複頻率差的飛秒脈衝鎖模鐳射器，如雙偏振鎖模光纖鐳射器、雙偏振鎖模半導體鐳射器、850 nm固體飛秒鐳射器、雙波長飛秒鎖模光纖鐳射器等相繼被研製出來。
這些由單個鐳射器輸出的具有微小重複頻率差的２個脈衝序列來構建DCS系統的方案，因抑制了共模噪聲而使得２個脈衝序列可保持天然的互相干性，並且具有結構簡單、易於整合和成本低等優勢，受到了廣泛關注。這種單光梳 DCS方案正成為近年來的又一個研究熱點，其關鍵是如何開發出緊湊、穩定的飛秒鎖模鐳射器，並使該鐳射器能輸出具有微小重複頻率差的高度互相干２個脈衝序列。
DCS未來發展方向
迄今已發展出了上述３種主要的DCS實現方案，這３種方案均可實現（或重建）非同步光取樣所需２個脈衝序列之間的高度互相干性，從而允許透過相干平均來提高光譜測量的解析度和SNR。事實證明，DCS是一種集高解析度、高靈敏度、寬光譜覆蓋，以及實時測量等指標於一身的新型光譜分析技術。儘管如此，DCS畢竟問世不久，不論是光譜測量效能指標，還是應用領域及相關儀器研製等方面，在未來仍然具有很大的發展空間。
效能指標的進一步提高是DCS發展的首要任務
解析度、靈敏度、光譜測量範圍和測量時間是考察一種光譜測量技術優劣最為重要的４項指標。相比於其他光譜分析技術，DCS的最大優勢在於它在原理上可使這４項指標同時達到高效能，但與其他光譜技術比較，具體每項指標並無明顯優勢。因此，提高這４項關鍵效能指標是未來DCS發展的首要任務。
DCS應用技術將不斷進步與完善
作為一種新型的主動光譜探測方法，DCS可透過探測分析光譜響應來獲得物質種類、結構及含量等資訊。目前，透過應用DCS已能在實驗室內很好地開展高解析度高靈敏度多組分實時大氣成分光譜分析，在溫室氣體成分與濃度線上探測方面也取得了良好的實際應用效果。但是，現有DCS系統的測量距離較短，僅能測量路徑的平均結果，不具備空間分辨能力，且僅限於對溫室氣體和水汽的探測，探測靈敏度尚有待於進一步提高。
DCS應用技術的未來發展主要包括２個方面：
一是持續提升DCS效能指標，以滿足不同應用領域對可測物質種類、濃度及測量時間等的需求。如發展高功率光梳技術，解決當前DCS大氣成分探測中可探測距離短的不足；發展寬頻和中遠紅外光梳，擴大可測量的氣體種類和提高探測靈敏度。目前，基於光梳測距與DCS相結合的光譜鐳射雷達技術已演示成功，這對未來運用DCS開展距離分辨的大氣成分分析和濃度探測提供了新思路。
二是在推進DCS實際應用的同時，透過揭示與運用光與物質非線性相互作用，進一步發展DCS的新型應用技術。比如發展同時兼具高時空解析度（或靈敏度）的DCS：透過與掃描顯微鏡技術相結合，使相干拉曼DCS具有一定的空間分辨能力，從而發展出光譜成像應用，進而實現對材料或生物組織的光譜成像檢測；透過採用高重複頻率光梳，同時增大光梳間的重複頻率差，成功地提高了時間解析度，這就使得DCS可望實現對理化動力學過程的分析檢測。
此外，採用腔衰蕩光梳光譜技術已能在人類呼吸氣體中檢測到幽門螺旋桿菌，這為未來應用DCS進行呼吸氣體檢測與病理分析，以及建立相應資料庫、寬頻超痕量物質結構分析等應用提出迫切而又有現實可能性的重大需求。
儀器研製是DCS未來發展重點
儘管早已出現商售光梳，如韓國先進科學技術所和德國MPQ，甚至已分別將光纖型光梳搭載於低軌衛星和深空探測火箭上，開展了太空環境下光梳穩定性測試和精密光頻計量應用研究。但是，DCS儀器裝置尚未商售。因此，行動式、可搭載於運動平臺的現場探測儀器裝置，將是未來DCS的發展重點。
世界主要國家正在紛紛投入巨資加速研發，美國、德國等發達國家早已開始申請註冊了核心技術專利，主要涉及寬頻超連續譜（SC）光源、新型鐳射器和微腔光梳等光源技術，基於相干鎖定、前饋鎖定和腔增強光譜技術等的DCS結構方案，以及光譜成像、近場應用、（危險）氣體監測和CW波長與線寬高精度測量等應用技術，相信在不久的將來就會出現DCS商用裝置。
面對這種競爭激烈的局面，如何設計與研發具有自主智慧財產權的DCS儀器裝置，將是未來我國發展 DCS及其應用的重點挑戰之一。
本文由光電匯Sueuel改寫自《中國鐳射》期刊上發表的“雙光梳光譜技術研究進展”一文，已獲作者授權。
