垂直排列的聚偕胺肟/石墨烯膜，從海水中超快和選擇性提取鈾

隨著胺肟（AO）基吸附劑的不斷研究和開發，海水制鈾工業化生產逐漸成為現實。然而，目前可用的基於 AO 的吸附劑仍然存在吸附率低和選擇性差的問題。日前，垂直排列的聚胺肟-氧化石墨烯（VA-PG）片膜是透過定向冷凍澆鑄製造的。貫穿微通道有助於鈾醯離子 (UO22+) 的自由擴散，從而導致快速吸附動力學。此外，部分還原的氧化石墨烯可實現高光熱轉換效率和快速麵內傳熱，從而在模擬陽光照射下實現快速升溫。由於 UO22+ 的吸熱行為，光照射 VA-PG 可以同時滿足高吸附容量（13.63 mg-U g-Ads-1）、高吸附率（0.43 mg g-1 day-1）和在天然海水中對 U(VI) 的選擇性優於 V(V) (U/V = 1.24)，為從海水中提取鈾領域取得突破指明瞭正確的方向。

圖1 A) VA-PG 片狀膜的製造過程示意圖。B-E) VA-PG 薄膜在不同放大倍數下的 Y-Z 平面 FE-SEM 影象。圖 (B)中的插圖顯示了 VA-PG 薄膜的數碼照片。F,G) VA-PG 薄膜在 X-Y 和 X-Z 平面上的 FE-SEM 影象。H-J) 分別在 Y-Z、X-Y 和 X-Z 平面中 SD-PG 膜的 FE-SEM 影象。圖 (H) 中的插圖顯示了 SD-PG 膜的數碼照片。

圖3 A) VA-PG 和 U@VA-PG 的 XPS 光譜。B) 在黑暗中懸浮 VA-PG 和 SD-PG 吸附劑在 8 ppm U-spiked 模擬海水中的鈾平衡吸附能力。C) 懸掛 VA-PG 樣品的示意圖。D) VA-PG 中快速水傳輸通道的示意圖。E) 不同厚度的 VA-PG-85% 和 SD-PG-85% 膜的透水性。

圖4 A) VA-PG 樣品的面內熱導率和熱導率增強效率 (η) 作為 PAO 含量的函式。B) 使用 COMSOL Multiphysics 軟體模擬從頂部到底部的瞬態熱傳遞過程，用於將 VA-PG 和 VA-PAO 懸浮在水中。C) VA-PG 和 VA-PAO 底部的時間-溫度曲線。D) VA-PG 和 VA-PAO 不同深度的溫度達到 42°C 所需的時間，與頂部相同。E) 在陽光條件下懸浮和下沉 VA-PG-85% 吸附劑在 8 ppm U-spiked 模擬海水中的吸附動力學資料。

圖5 A) 光輻照 VA-PG-85% 片膜在不同初始鈾濃度的U型模擬海水中的吸附動力學資料和相應的擬合曲線基於偽二階模型和偽一階模型。B) 光輻照 VA-PG-85% 吸附劑的平衡等溫線吸附資料和基於朗繆爾模型和 Freundlich 模型的相應擬合曲線。C) 在模擬陽光和黑暗條件下，水溶液中 pH 依賴性鈾平衡吸附能力。D）模擬陽光和黑暗條件下六個連續吸附-解吸迴圈中鈾的平衡吸附能力。E) 在由 Na2CO3 (1 m) 和 H2O2 組成的洗脫液中，VA-PG-85% 和 SD-PG-85% 的鈾解吸率。洗脫過程也在去離子水中進行作為對照。 F) VA-PG-85% 吸附劑對鈾和干擾金屬離子在模擬陽光和黑暗條件下在 100 × 海水中天然濃度的選擇性吸附效能。

圖6 A) VA-PG-85% 的鈾和釩吸附量作為在模擬陽光和黑暗條件下與天然海水的不同接觸時間的函式。B) 與迴圈天然海水接觸 32 天后，鈾和其他競爭性金屬離子對 VA-PG-85% 吸附劑的吸附能力。C) 基於 PAO 的水凝膠和膜吸附劑的鈾吸附能力、吸附速率和 U/V 質量比的比較。D) 鹼處理前後的 PAO 以及鹼處理的 VA-PG-85% 在 10 × 10−3 m NaOH 溶液中 60 °C 15 分鐘的 13C NMR 光譜。E）GO和PAO之間的氫鍵相互作用抑制開鏈胺肟向環狀醯亞胺-二肟基團轉化的示意圖。

相關論文以題為Vertically Aligned Polyamidoxime/Graphene Oxide Hybrid Sheets’ Membrane for Ultrafast and Selective Extraction of Uranium from Seawater發表在《Advanced Functional Materials》上。通訊作者是海南大學王寧教授。

參考文獻：

doi.org/10.1002/adfm.202111049