近日,華中師範大學化學學院張禮知教授團隊在分子氧活化方面取得重要進展。溫和高效的分子氧活化是催化氧化反應的瓶頸,也是汙染控制化學的關鍵,其在很大程度上依賴於活性中心的構建。該團隊在MnO2成功構建了相鄰單原子Fe活性中心來啟用氧分子,形成獨特中間物種Fe(O=O)Fe。相關研究成果發表在《自然通訊》。
博士生古華宇是該論文的第一作者。張禮知教授和劉曉研究員是該論文的共同通訊作者。該論文得到國家自然科學基金委員會和科技部重點研發計劃等專案資助。
該團隊研究人員採用草酸螯合輔助水熱法將單個Fe原子錨定在MnO2(Fe/MnO2)上。結果顯示,與傳統MnO2氧空位活化分子氧相比,Fe/MnO2中相鄰的兩個單原子Fe位可快速活化分子氧,形成Fe(O=O)Fe活性物種,具有更低的氧活化反應級數和活化勢壘。與此同時,電荷局域化和較弱的鍵強度更有利於懸掛氧原子逃逸及其參與後續的氧化反應。這項工作為分子氧活化提供了二聚體活性位點,開闢了分子氧活化新途徑。更重要的是,相鄰的兩個單原子活性位點有望用於對N2、CO2和CH4等惰性小分子的高效活化。
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張禮知教授,主要研究汙染控制化學、光催化、環境催化材料。2008年獲得湖北省自然科學二等獎(第一完成人),2010年獲得Elsevier環境科學領域2005-2010年間高被引中國作者獎,2011年獲湖北省青年科技獎,2011年入選湖北省自主創新“雙百計劃”,2012年入選湖北省高階人才引領培養計劃和湖北省高層次人才工程,2014年起連續入選Elsevier釋出“化學領域中國高被引學者榜單”,2015年獲教育部高等學校科學研究優秀成果獎(科學技術)自然科學二等獎(第一完成人),2018年入選Clarivate(Web of Science)交叉領域全球高被引科學家榜單。
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本文素材來源:華中師範大學官網