華科大陸培祥團隊2篇PRL，「強場超快光學」創新研究群體研究成果

2022年伊始，物理學頂級期刊《物理評論快報》（Physical Review Letters）接連發表了陸培祥教授領導的超快光學實驗室、國家自然科學基金委「強場超快光學」創新研究群體兩篇論文。

光與物質相互作用過程中物質的極化及微觀動力學是非常重要的基礎科學問題之一。1961年，也就是在鐳射發明的第二年，密歇根大學P.A. Franken等人就在鐳射與石英晶體相互作用的實驗中觀測到了二次諧波輻射，並引發了非線性光學的研究。80年代末，隨著鐳射強度的提高，人們在強鐳射與氣體相互作用的實驗中觀測到了強場高次諧波，這也導致了阿秒鐳射的產生從而打開了阿秒科學的大門。最近十年，強場高次諧波的研究逐漸推廣到了固體甚至液體。但之前低階非線性（如二次諧波）的研究主要集中在微擾區，此時，非線性極化係數是隻與材料固有屬性相關的常張量。

最近，物理學院陸培祥、蘭鵬飛團隊將二次諧波的研究推廣到強場領域。團隊成員提出了強鐳射誘導的鍵間電子運動作為一種新的非線性極化產生機制，即在弱鐳射作用下，非線性極化主要由近平衡態附近的微擾運動(電子主要集中在晶體化學鍵方向運動)貢獻。但在強鐳射作用下，類似於高次諧波中的強鐳射誘導電荷遷移或動態核極化效應[見他們前期的實驗Lixin He et al,Phys. Rev. Lett. 121, 163201 (2018)，Liang Li etal., Physical Review Letter126, 187401 (2021)]，強鐳射會導致晶體中電子在近鄰化學鍵間躍遷，從而形成新的非線性極化。考慮到這個強場效應，華中科技大學團隊提出了推廣的非線性極化唯象模型並定義了廣義二階非線性極化張量。如下圖所示，廣義的二階非線性極化張量包含了原有的非線性極化項與強場誘導的電子極化項。他們的實驗結果表明，隨著鐳射強度的增加，強場誘導電子極化項逐漸成為貢獻非線性計劃的主要機制。這個模型很好地解釋了二次諧波的強場光學特性。

強鐳射與ZnO晶體相互作用時，廣義的二階非線性極化張量

此項研究將傳統的微擾非線性光學拓展到了強場領域，並給出了涵蓋從弱場到強場區的二階非線性極化的統一描述，拓展和加深了人們對非線性極化微觀物理機制的理解。另外，與傳統理論不同，廣義二階非線性極化張量包含與外加鐳射場強場誘導極化項，這為材料非線性響應的全光調控提供了額外的自由度。人們可以在不改變晶體結構的情況下，透過改變電子運動改變材料的宏觀非線性響應。結合氣體高次諧波中的阿秒操控手段，將有望在亞飛秒時間尺度實現材料非線性光學特性的超快操控，這將為實現拍赫茲超高速全光器件奠定物理基礎。

該工作以《二次諧波中的鍵間電子跳躍指紋》(Fingerprint of the Interbond Electron Hopping in Second-order Harmonic Generation)為題，於2022年1月13日線上發表在Physical Review Letters上。物理學院青年教師李亮與博士研究生黃騰飛為該論文的共同第一作者，陸培祥和蘭鵬飛為該論文的共同通訊作者。

在鐳射場的作用下，量子體系會在引數空間沿閉合曲線演化，獲得一個幾何相位。幾何相位既是一個非常重要的基本物理概念，同時也在物理學諸多領域的研究與應用中扮演了重要的角色。1984年，Berry定義了量子態絕熱地沿閉合路徑演化獲得的幾何相位，即人們所熟知的Berry相位。然而，實際的物理過程並不一定滿足絕熱條件。針對這一問題，1987年，Aharonov和Anandan拓展到任意環路過程提出了一種新的幾何相位定義，即AA相位。人們普遍認為AA相位是Berry相位在非絕熱情況下的拓展，前者在絕熱極限下收斂於後者。這一觀點已經被寫進了相關的書籍。在一些文獻資料中，AA相位被稱作「非絕熱Berry相位」。

陸培祥團隊研究並對比了氖離子2p態在雙色圓偏光場驅動下的AA相位和Berry相位。在雙色圓偏光的驅動下，體系會週期性的穿過簡併點，在這種情況下，他們發現AA相位並沒有收斂於Berry相位。這一結果表明AA和Berry相位在絕熱極限下不等價。進一步地，他們透過一個一般性的理論推導證明了這一結論。不同於人們通常認為穿過簡併點的動力學過程應該是非絕熱的，該工作首先證明了在體系穿過簡併點的情況下，量子態仍然會收斂於絕熱態，但是收斂地更加緩慢。正是由於這一原因，AA相位和Berry相位在絕熱極限下存差異。在推導中，他們給出了兩種相位在絕熱極限下差異的具體表達式，與數值結果完美吻合。該工作還指出過去人們認為AA相位一定收斂於Berry相位的錯誤認識源於未加證明地交換了AA相位定義中極限與積分的順序。該研究還發現透過驅動量子體系穿過簡併點，有可能在平庸體系中引入一個額外的π幾何相位，這為量子態的調控以及量子計算提供了一種全新的思路。

該工作以《幾何相位的控制和絕熱極限下幾何相位定義的不等價性》（Control of the Geometric Phase and Nonequivalence Between Geometric-Phase Definitions in the Adiabatic Limit）為題於2022年1月20日線上發表在Physical Review Letters上。祝曉松副教授為論文第一作者，陸培祥與漢諾威大學的Manfred Lein教授為共同通訊作者。

過去的一年是超快光學實驗室獲得基金委創新研究群體專案資助的第一年。在陸培祥教授領導下，群體在過去一年取得良好開端，在超強超快鐳射與物質相互作用相關研究領域取得了系列高水平的研究成果，發表論文近30多篇，包括5篇《物理評論快報》（Physical Review Letters），以及《自然∙通訊》（Nature Communication）、《國家科學評論》（National Science Review）、《光:科學與應用》(Light: Science & Applications)、《科學通報》（Science Bulletin）、《奈米快報》（Nano Letters）、《鐳射與光子學評論》（Laser & Photonics Reviews）等。

部分代表性成果如下：

Phys. Rev. Lett. 128, 030401 (2022)

https://doi.org/10.1103/PhysRevLett.128.030401

Phys. Rev. Lett. 128, 027401 (2022)

https://doi.org/10.1103/PhysRevLett.128.027401

Phys. Rev. Lett. 127, 263202 (2021)

https://doi.org/10.1103/PhysRevLett.127.263202

Phys. Rev. Lett. 127, 223201 (2021)

https://doi.org/10.1103/PhysRevLett.127.223201

Phys. Rev. Lett. 126, 187401 (2021)

https://doi.org/10.1103/PhysRevLett.126.187401

Nat. Commun. 12, 4233 (2021)

https://www.nature.com/articles/s41467-021-24309-z?proof=t%2525C2%2525A0

National Science Review 8, nwaa211 (2021)

https://academic.oup.com/nsr/article/8/10/nwaa211/5901452?login=true

Light: Science & Applications 10, 434(2021)

https://www.light-am.com/en/article/doi/10.1038/s41377-021-00494-w

Science Bulletin 66, 449 (2021)

https://doi.org/10.1016/j.scib.2020.08.043

Laser & Photonics Reviews 2100031 (2021)

https://onlinelibrary.wiley.com/doi/full/10.1002/lpor.202100031

Advanced Photonics 3, 035001 (2021)

https://doi.org/10.1117/1.AP.3.3.035001

Nano Letters 21, 10230 (2021)

https://pubs.acs.org/doi/10.1021/acs.nanolett.1c03142

--華中科技大學新聞網