最近開發的堅韌和自修覆水凝膠含有大量物理鍵，已在生物工程和軟電子領域得到廣泛應用。由於複雜的物理相互作用和組織，這些水凝膠通常表現出結構異質性，這強烈影響了它們的機械效能。使用具有動態氫鍵（H-鍵）的聚（N，N-二甲基丙烯醯胺-共聚-甲基丙烯酸）水凝膠（P（DMAA-co-MAAc））作為模型系統，在該研究中進行了結構表徵使用小角度 X 射線散射 (SAXS) 和小角度中子散射 (SANS) 分析，同時探索結構對機械效能的影響。
透過系統地調整聚合物組成，包括單體分數和化學交聯密度，觀察到兩個具有不同機械效能的不同水凝膠區域：膨脹區域和收縮區域。前者在機械上很弱，而後者表現出強硬的行為。兩種型別的水凝膠都具有高度異質性，這是由於奈米級空間聚合物濃度在~100 nm 尺度上波動造成的。結合使用SANS的對比度變化，探索了結構引數，包括密集和稀疏區域的聚合物體積分數，空間中所佔的體積分數，以及長程和短程異質結構的平均相關長度，使用基於由密集和稀疏交聯區域組成的兩相系統的縮放模型。使用原位 SAXS，注意到堅韌和收縮的水凝膠的微觀變形跟隨仿射變形，而在膨脹的水凝膠中觀察到顯著的非仿射變形，這可能導致這些材料的不同機械效能。
示意圖 1. 由氫鍵相互作用形成的 P(DMAA-co-MAAc) 水凝膠示意圖。
圖 1. DMAA 單體分數 (f) 和化學交聯密度 (x) 對水凝膠 f-x 物理性質的影響
示意圖 2. 表示透過隨機共聚形成的水凝膠的異質結構的圖示。
圖 5. 收縮水凝膠 0.14-0.2% 的拉伸誘導結構演變。
相關論文以題為Tough Hydrogels with Dynamic H-Bonds: Structural Heterogeneities and Mechanical Performances發表在《Macromolecules》上。通訊作者是華南理工大學孫桃林教授。
參考文獻：
doi.org/10.1021/acs.macromol.1c01064
