近期，《Advanced Materials》《Progress in Materials Science》《Advanced Energy Materials》《ACS Energy Letters》《Advanced Functional Materials》《National Science Review》《InfoMat》等國際材料或能源領域頂級期刊連續線上發表了中南大學材料科學與工程學院梁叔全、周江教授團隊在水系鋅電池正負極材料及其電解質方面的系統性創新成果。
基於研究成果，該團隊受邀在《ACS Energy Letters》上撰寫題為“Electrolyte Strategies Towards Better Zinc-ion Batteries”的焦點綜述，重點闡述了鋅基電池所面臨的問題，系統提出電解液（質）對應的解決方案、相容性應對策略以及展望。此外，受邀為國際材料科學頂級期刊《Progress in Materials Science》撰寫長篇綜述，深入分析多價離子在晶格結構中的擴散機制及其動力學影響因素，並系統論述了多價離子正極材料缺陷工程的設計原則和前沿研究，提出了前瞻性展望和建議。
圖為結構設計、介面調控、電解質最佳化的優缺點與一體化策略的原理圖
在正極方面，該團隊針對其能量密度低的問題，提出協同儲能機制和相界調控增強儲鋅能力，開發出高電壓高容量鋅電池正極材料。該團隊研發了一種新型有機(乙二胺)-無機(氧化釩)雜化正極材料C2H8N2V7O16，乙二胺的嵌入增大了釩氧化物層間距，弱化離子層間強靜電力，提高Zn2+遷移率。同時，乙二胺作為二齒螯合配體參與Zn2+的儲存，提供更多的儲能位點。其協同儲能機理使得該材料在5A g-1下可以迴圈10000圈，並提供較高的工作電壓。研究團隊還發現相比於單一化合物，兩相Na0.5K0.5VO材料相界的存在可以吸附大量的Zn2+和H+，構築更快的離子遷移通道，創新性提出介面吸附-嵌入機制理論，大幅度提升其儲鋅效能。相關研究成果分別發表在《Advanced Materials》《InfoMat》上。
在負極方面，該團隊針對金屬鋅負極面臨的枝晶、腐蝕等難題，提出晶面擇優取向和表面重構策略，實現均勻和快速的鋅沉積/遷移動力學過程。該團隊透過大變形軋製開發了一種暴露更多(002)面擇優取向的新型鋅負極材料Zn(002)。(002)晶面表現出更均勻的介面電荷密度、更大的Zn2+的吸附能、更高的吸H能壘和更低的脫鋅損失能，有效地抑制枝晶、氫氣以及其他副反應，實現穩定可逆的電化學行為。同時，該團隊開發一種綠色、無汙染鈰基稀土轉化膜表面重構技術，有效防止腐蝕微電池反應的發生及其副產物的生成，實現對鋅負極腐蝕和枝晶生長的抑制，獲得了能長期穩定迴圈的鋅離子電池。《Advanced Materials》《Advanced Functional Materials》發表了相關成果。
在電解質（液）和隔膜方面，該團隊研發出超低活性水的膠體電解質和功能性隔膜，有效解決水系鋅電池面臨的枝晶、腐蝕和溶解等瓶頸，實現鋅電池長期室溫擱置和穩定迴圈。該團隊率先提出基於無機坡縷石粘土材料的膠體電解質代替高活性水的液態電解液，創造性提出雙邊保護機制，補償弱化溶劑化鞘機理，有效解決正負極溶解、腐蝕以及活性水參與的寄生副反應等問題。在此基礎上，該團隊研製出一種功能型無機膨潤土膠體電解質，實現對Mn離子增濃/稀釋調控，激發更多的兩電子Mn4+/Mn2+沉積/溶解反應，並對鋅負極有較好的保護作用；研發了一種無機鋅離子導體半固態電解質，構建了固-液混合鋅離子傳輸通道，實現了對釩溶解和穿梭效應的遏制。團隊還探索了Mg2+電解液新增劑對抑制析氫、使鋅均勻成核沉積以及抑制鋅枝晶生長的影響。此外，該團隊從介面熱力學的角度建立了電解液中陽離子型別與正極電極電位關係，發現含高價陽離子的電解液可以增加介面雙電層中電極表面的電荷密度，進而提高正極側的電極電位，並透過膠體電解質策略降低水溶劑的活性，實現了高電壓鋅錳電池的穩定迴圈。在隔膜方面，該團隊研製出超薄聚丙烯腈(PAN)功能性薄膜作為水系鋅離子電池隔膜，富含氰基的PAN隔膜能夠引導鋅離子有序遷移。
基於以上研究策略，該團隊提出了一種新型電解質與金屬鋅負極的一體化三維電極系統（AIO），集成了結構設計、介面調控、電解質最佳化等常規鋅負極改性策略的優點。AIO一體化電極相比於在液態電解液中的三維鋅負極有著更優異的鋅沉積/剝離穩定性和全電池電化學效能，研究成果發表在國家領軍期刊《National Science Review》。
據悉，上述研究成果中中南大學均為第一單位，該校團隊成員為通訊作者。近3年來，該團隊在國家自然科學基金重點專案、面上、青年和湖南省傑出青年基金、湖湘青年英才等專案的持續支援下，在水系鋅離子電池領域取得了多項重要研究成果。
