中國科學技術大學教授高敏銳課題組合成一系列暴露不同銅（100）和銅（111）晶面比例的銅催化劑，發現銅（100）/銅（111）的介面位點相比於單一的晶面展現了顯著增強催化碳—碳電化學耦聯的效能，對於利用二氧化碳製備多碳燃料具有重要意義。相關成果日前發表於《美國化學會志》。
電催化二氧化碳還原製備高附加值化學品，是二氧化碳資源化利用的有效手段。近年來，科學界透過電催化二氧化碳製備能量密度高、應用前景廣闊的多碳燃料取得很大進展，但其選擇性和轉化效率仍不盡人意。這主要由於二氧化碳轉化為多碳燃料需經歷動力學緩慢的碳—碳耦聯過程。因此，設計並創制能高效促進碳—碳電化學耦聯的催化劑至關重要。
研究人員利用電化學測試表明，與其他銅催化劑相比，這種新型銅催化劑在電流密度為每平方釐米100毫安至400毫安時，均有利於催化二氧化碳到多碳產物的轉化。多碳產物的選擇性與銅（100）/銅（111）介面的長度呈現線性相關，證明該介面為催化碳—碳耦聯的活性位點。原位拉曼和紅外實驗證明，在銅（100）/銅（111）介面處，能更好吸附中間體，展現更強的碳—碳耦聯能力。理論計算進一步表明，銅（100）/銅（111）介面處電子結構被最佳化，促進了碳—碳耦聯動力學。
該項研究發現了銅原子排列變化形成的特定介面結構能更高效地催化碳—碳耦聯，降低多碳產物形成過程中的關鍵步驟能壘，這一成果對於二氧化碳製備多碳燃料的電化學升級利用具有重要意義。（桂運安 王敏）
來源： 中國科學報
