基於空氣鐳射的溫室氣體探測研究獲進展

近期，中國科學院上海光學精密機械研究所強場鐳射物理國家重點實驗室提出了空氣鐳射輔助的單光束相干拉曼散射技術，並利用該技術實現了大氣中溫室氣體SF₆的定量測量，檢測靈敏度達到千分之四的水平。空氣鐳射輔助的相干拉曼散射技術，發揮了空氣鐳射在時域、頻域和空域上的獨特優勢，既實現了單光束測量，又無需複雜的脈衝整形，適用於大氣、火場等複雜或危險環境的實時探測，推動了相干拉曼散射技術的發展與應用。相關成果發表在Optics Letters上。

相干拉曼散射，作為一種重要的非線性光譜技術，廣泛用於分子檢測、燃燒診斷、生物顯微成像等領域。傳統的相干拉曼光譜技術，通常需要多束鐳射（泵浦光、斯托克斯或反斯托克斯光、探測光）實現分子振動或轉動相干性的激發與探測，並對各鐳射場之間的時空耦合與精密控制提出了很高的要求。因此，發展單光束相干拉曼散射技術是極具吸引力的研究方向。然而，單光束相干拉曼散射要求一束鐳射同時扮演泵浦光、斯托克斯或反斯托克斯光、探測光三個光場的角色，因此也是富有挑戰的研究課題。為了實現這一目標，多個研究機構開展了相關研究，並提出了技術方案。然而，他們提出的方法通常需要使用空間光調製器對飛秒鐳射進行時間、頻譜、偏振整形，系統複雜，不適用於大能量飛秒鐳射，而且拉曼激發和探測過程採用波長相近的近紅外鐳射，信噪比較低，限制了其探測靈敏度。

研究團隊利用一束高能量、圓偏振飛秒鐳射脈衝聚焦到含有溫室氣體SF₆的空氣中，一方面激發了SF₆分子的相干振動，另一方面以空氣為增益介質誘導了紫外氮氣鐳射。氮氣鐳射具有不同於飛秒泵浦鐳射的時頻特性，且與泵浦鐳射在空間上天然重合，為相干拉曼散射提供了理想的探測光源。空氣鐳射輔助的單光束相干拉曼技術，充分結合了飛秒鐳射與空氣鐳射的優勢，利用飛秒鐳射成絲的光譜展寬與脈衝自壓縮效應，能夠同時激發多種氣體的拉曼相干性，而空氣鐳射窄的光譜線寬，使其能夠區分不同分子乃至同位素的拉曼頻移。因此，該技術在多組分關聯測量、溫室氣體同位素檢測等方面具有顯著優勢。此外，空氣鐳射波長位於紫外波段，不僅極大地提高了拉曼散射效率，而且有利於抑制近紅外飛秒泵浦鐳射產生的背景噪聲，使得溫室氣體的定量測量成為可能。利用該技術，研究團隊在空氣中檢測到了濃度為0.38%的SF₆氣體。

相關工作得到了國家自然科學基金優青專案、重點專案，上海市優秀學術帶頭人，上海市市級科技重大專項、中科院青年創新促進會等專案的支援。

圖1 空氣鐳射輔助的單光束相干拉曼散射技術的基本原理

圖2 利用空氣鐳射輔助的單光束相干拉曼光譜技術，實驗測得的（a）SF₆拉曼訊號以及（b）拉曼訊號強度與氣體濃度的定量關係。插圖：空氣中濃度為0.38%的SF₆氣體的拉曼訊號

來源：中國科學院上海光學精密機械研究所