近日,中山大學化學學院童明良教授、劉俊良副教授團隊在前期建立的配位對稱性導向組裝高效能單分子磁體策略基礎上(Chem. Soc. Rev., 2018, 47, 2431),考慮到金屬冠醚分子具有良好的結構剛性及對稱性,利於構築具有合適配位幾何(例如五角雙錐)的磁功能基元,同時可以引入自旋載體間的磁耦合,組裝出結構可控和功能可調的高效能多核單分子磁體:單層和雙層[15-冠-5]金屬冠醚單分子磁體(見圖1)。
圖1 磁各向異性軸的“頭碰頭”式定向排列及其效能最佳化
與傳統的資訊材料相比,單分子磁體作為一類具有磁雙穩態的分子量子資訊材料,其小分子尺寸和超高單分散性等無可比擬的優勢利於進行真正的單分子資訊處理與儲存,實現量子資訊器件的微型化、整合化及高效能化,是高密度資訊儲存和量子資訊處理的的重要材料基礎。
相對單核單分子磁體而言,高效能多核單分子磁體的設計組裝及效能最佳化不僅能抬高單分子磁體的效能天花板,而且利於透過自旋載體間磁耦合實現對單分子磁體的磁能級結構及其磁弛豫動力學的有效調控。然而,多核單分子磁體中磁各向異性軸通常難以定向排列,導致效能難以得到進一步提升,尤其是精準合成“頭碰頭”式的定向排列極具挑戰性。
該研究透過高效能金屬冠醚構築基元,實現了從單層到雙層金屬冠醚分子的可控組裝。特別是,透過“頭碰頭”式的軸向鐵磁耦合實現了零場磁滯回線的開啟,顯著提升了零場下的單分子磁體效能。透過功能基元各向異性軸的定向排列及單分子磁體磁各向異性的最大化,為高效能多核單分子磁體的模組式組裝提供了重要借鑑。
相關成果以“Opening Magnetic Hysteresis by Axial Ferromagnetic Coupling: from Mono-Decker to Double-Decker Metallacrown”為題,發表在《德國應用化學》期刊上,並被編輯部選為熱點文章(Hot Paper)。