隨著化石能源的逐漸枯竭和自然環境的不斷惡化，人類社會對綠色環保的高比能電化學能源系統的需求也愈來愈迫切。基於嵌入型正極材料、石墨負極與有機電解液的鋰離子電池已廣泛應用到我們的日常生活中，但其比能量已達極限，且在高溫、過充等極端條件下易發生燃燒甚至爆炸事故，難以滿足下一代高比能和高安全儲能系統的要求。與傳統的鋰離子電池相比，基於碘正極和鋰金屬負極的鋰-碘電池不僅擁有比能量高、成本低廉和環境友好的優勢，且具有超長的迴圈壽命和優異的倍率效能。液態鋰-碘電池的相關研究雖已取得了很多進展，但多碘離子的穿梭效應和有機電解液安全性差這兩大難題始終阻礙著其發展和應用。全固態鋰-碘電池採用不可燃的固態電解質，在提高電池安全性的同時，完全避免了多碘離子的穿梭效應，是非常具有吸引力的下一代新型電池體系。但是固態鋰-碘電池由於多碘離子的介面化學過程緩慢導致的實際放電容量低、迴圈壽命差等問題一直難以解決，這嚴重製約該體系的實用化。
最近南京大學現代工學院何平與周豪慎首次實現了可充型鋰-碘電池的大容量長壽命迴圈。該研究團隊提出多碘離子"限域溶解"的策略，將多碘化物的溶解定位在碘正極附近的有限空間內。同時，多碘化物向負極側的穿梭被完全阻斷。該工作精心設計了由分散層和阻擋層組成的組合電解質。作為分散層的聚（環氧乙烷）可以在很大程度上溶解在放電/充電過程中產生的多碘化物，從而促進快速和高度可逆的多碘化物化學。單鋰離子導體 Li1.5Al0.5Ge1.5(PO4)3 作為阻擋層，有效避免了多碘化物的穿梭效應。這種組合電解質結構，成功地誘導了多碘化物氧化還原反應。由於多碘化物氧化還原反應快速而穩定，全固態LIB表現出優異的電化學效能和高安全性，該電池1C高倍率的放電/充電測試，可穩定迴圈9000次，保持112.9 mAh g-1的高比容量，容量保持率高達84.1%，平均庫侖效率高達99.8%。該體系在要求長迴圈壽命和高安全性的儲能方面顯示出巨大的應用前景。
圖1. （a）基礎全固態LIB和（b）本工作中的可充電全固態LIB中正極/電解質介面的反應機理示意圖。
圖2. 全固態鋰電池電化學效能
以上工作以"Achieving long cycle life for all-solid-state rechargeable Li-I2 battery by a confined dissolution strategy"為題，於2022年1月10日發表在《Nature Communications》上（Doi: 10.1038/s41467-021-27728-0）。南大現代工學院為該論文的通訊單位，論文第一作者是該院2021屆博士程鑄，何平教授、周豪慎教授為論文通訊作者。該工作得到了中科院大連化物所侯廣進研究員的重要幫助。該工作得到了國家自然科學基金、江蘇省自然科學基金等專案以及固體微結構物理國家重點實驗室和江蘇省功能材料設計原理與應用技術重點實驗室的大力支援。
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【來源：南京大學新聞網_學術動態】
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