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第一作者：王一瑾、黃文靜、郭紹暉
通訊作者：李炫華教授
通訊單位：西北工業大學
DOI: org/10.1002/aenm.202102452
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光催化水分解是一種將太陽能轉化為化學燃料的潛在技術。目前，廣泛報道的太陽能到氫能的轉換效率（STH）約為1%，表明光催化全解水效能仍不理想。近日，西北工業大學李炫華團隊設計一種新型光熱-光催化Z型全解水反應體系。在材料設計方面，一種新型的硫缺陷鋅銦硫/氧缺陷氧化鎢(ZIS-WO)與表面碳化木頭(C-wood)雜化促進了可見光的吸附和載流子的分離。在體系結構上，C-wood利用光熱效應，透過將液態水轉化為蒸汽，將固/液/氣三相體系轉變為固/氣雙相體系，極大地抑制了載流子的複合，降低了光催化反應的勢壘。在該系統中，H2和O2的產率分別約為169.2和82.5 µmol h-1，其STH高達1.52%。該工作從光催化劑設計到反應體系構建的研究為多功能、高效能的光催化整體水裂解提供了新的思路。
背景介紹
光催化水分解是解決各種環境問題和世界能源危機的重要途徑。光催化劑需要具有足夠的光吸收，有效的載流子產生和轉移，以及低的反應勢壘去實現優異的全解水效能。雖然已經有許多方法用於提高光催化劑的光吸收和電荷分離效率，主要有材料的結構設計和缺陷工程、雜化材料的構建和助催化劑的沉積。然而，在光催化水分解中,優異的STH效率仍然是難以實現的(廣泛報道的STH效率約為1%)。
針對此，我們設計了一個高效能的光熱/光催化Z-機制全解水反應體系，該體系由一種新型光催化劑ZIS-WO和C-wood構成。ZIS和WO的雜化實現了有效的光吸收和載流子的分離效率的增強。C-wood可作為橋樑加速光生載流子的轉移。此外，C-wood基底可以透過光熱效應有效地將液態水轉化為水蒸氣，形成兩相反應介面。在碳橋聯和兩相介面的協同作用下，其STH效率達到了1.52%。透過對Fe2O3-C3N4和CdS-MoS2-BiVO4等典型光催化劑旋塗在木頭表面的測試，驗證了這種新型光熱/光催化體系的普適性。
圖文導讀
圖1. a,b ZIS和WO的SEM影象；c樣品的ESR譜；d樣品的UV-vis DRS光譜；e樣品的SPV譜; f ZIS-WO的光催化速率圖。
圖2. a ZIS-WO/C-wood光熱光催化系統的合成示意圖；b,c ZIS-WO/C-wood的SEM和TEM影象；d, e ZIS和WO的HRTEM影象；f ZIS-WO/C-wood的不同深度的拉曼光譜; g ZIS-WO/C-wood的UV-vis DRS光譜；h ZIS-WO/C-wood的紅外輻射熱影象；i ZIS-WO/C-wood系統的光熱光催化過程示意圖。
圖3. a ZIS-WO/C-wood和ZIS-WO/C光催化全解水效能圖；b ZIS-WO/C-wood的UV-vis DRS譜和AQY；c ZIS-WO/C-wood的光催化迴圈效能圖; d ZIS-WO/C-wood系統迴圈前後的拉曼光譜。
圖4. a 三相（293K和373K）和兩相光催化產氫反應的吉布斯能；b三相（293K和373K）和兩相光催化產氧反應的吉布斯能；c,d ZIS-WO/C-wood和ZIS-WO的原位XPS譜；e ZIS-WO/C-wood光熱光催化體系的機理圖。
圖5. a Fe2O3-C3N4/C-wood的SEM圖；b Fe2O3-C3N4/C-wood的光催化效能圖；c MoS2-CdS-BiVO4/C-wood的SEM圖；d MoS2-CdS-BiVO4/C-wood的光催化效能圖。
總結與展望
本工作以C-wood為光熱材料，ZIS-WO為新型光催化劑，建立了新穎的Z-機制全解水體系。得益於新型光催化劑和創新體系的構建，該體系實現了光催化H2和O2產率分別為169.2 µmol h-1和82.5 µmol h-1，相應的STH效率達到1.52%。這種優異的效能是由於反應雙相介面取代了典型的三相介面;同時，表面碳化木頭提供額外的電子傳輸通道。我們的設計簡單、通用、高效能，在實際應用中具有明顯優勢。
通訊作者介紹
李炫華，西北工業大學教授，倫敦瑪麗女王大學客座教授。從事氫能與太陽能研究工作。主持國家、省部級等各類專案10餘項，授權國家發明專利24項，以第一作者或通訊作者在Science Advances, Nature Commun., Chem.Soc. Rev., Energy Envrion. Sci., Adv. Mater., Adv. Energy. Mater., Adv. Funct. Mater.等國際期刊上發表論文75篇，影響因子大於15的論文24篇，12篇文章被選為封面。入選國家萬人計劃“青年拔尖人才”，陝西省科技重點創新團隊負責人等。
文獻來源
Yijin Wang, Wenjing Huang, Shaohui Guo, Xu Xin, Youzi Zhang, Peng Guo, Songwei Tang, Xuanhua Li*，Sulfur-Deficient ZnIn2S4/Oxygen-Deficient WO3 Hybrids with Carbon Layer Bridges as a Novel Photothermal/Photocatalytic Integrated System for Z-Scheme Overall Water Splitting. Adv. Energy Mater. doi.org/10.1002/aenm.202102452
