成果簡介
在氫氧質子交換膜燃料電池(PEMFC)中,富含稀土的鐵氮摻雜碳(Fe–N–C)催化劑有很大的潛力替代貴金屬催化劑進行氧還原反應(ORR)。本文,暨南大學Yinlong Wu等研究人員在《ACS Appl. Mater. Interfaces》期刊發表名為“Fe-N4 Doped Carbon Nanotube Cathode Catalyst for PEM Fuel Cells”的論文,研究報道了以雙金屬-有機骨架(MOF)為前驅體,透過球磨和兩步熱解法制備Fe-N4部分摻雜的碳奈米管(CNT)。該催化劑具有較高的ORR催化效能和穩定性。與傳統的無機鐵源不同,MOF結構可以有效地阻止鐵金屬在熱解過程中的聚集。在PEMFC中,催化劑顯示出高電流密度(0.7V時為0.39A/cm2)和功率密度(850 mW/cm2)。該方法為合理設計氫氧質子交換膜燃料電池高催化活性的FeNC催化劑提供了啟示。
圖文導讀
圖1. FeNC 催化劑的製備示意圖。
圖2. (a) ZIF-8 和 (b) MIL-101(Fe) 的掃描電子顯微鏡 (SEM) 影象;(c) MIL-101(Fe)透射電子顯微鏡 (TEM) 影象;(d) FeNC-1:20 的 SEM 和 (e-f) TEM 影象;(g) 高解析度透射電子顯微鏡 (HRTEM) 和 (h, i) FeNC-1:20 的 EDS 元素圖。
圖3. (a)穆斯堡爾光譜;(b) FeNC-1:10、FeNC-1:15、FeNC-1:20和FeNC-1:25的拉曼光譜;(c) N 2吸附/解吸等溫線;(d) XPS 和 (e) N1s 和 (f) FeNC-1:20 的 Fe 2p 分析;(g) Fe k-edge XANES 光譜;(h) FeNC-1:20、Fe箔、FeO、Fe 2 O 3、Fe 3 O 4和FePc的EXAFS光譜的k 3加權傅立葉變換;(i) FeNC-1:20的k 3加權小波變換(WT)。
圖 4. (a) FeNC-1:10、FeNC-1:15、FeNC-1:20、FeNC-1:25 和商用 40% Pt/C 在 0.1 M HClO 4 中的ORR 極化曲線;(b) 塔菲爾地塊;(c) FeNC-1:10、FeNC-1:15、FeNC-1:20、FeNC-1:25和40% Pt/C的n數和H 2 O 2產率;(d) 在不同轉速下測量的 FeNC-1:20 的 ORR
圖5. (a) FeNC-1:10、FeNC-1:15、FeNC-1:20、FeNC-1:25 和 40% Pt/C 在 H 2 -O2 PEMFC 中作為陰極催化劑的效能。(b) 吡啶-N或Fe-Nx之間的線性關係和電流密度。
圖6. (a) FeN4 的計算電荷密度差異;(b) FeN4和石墨烯上的O2解離勢壘;(c) 考慮電極電位(U=0和1.23V)的酸性條件下催化 ORR 的反應能量途徑;(d) FeN 4位點上的 ORR 機制步驟。
文獻:
https://doi.org/10.1021/acsami.1c15554