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水資源環境作為生態環境一個重要組成部分，其保護和改善已經成為當前社會的一個重要課題，其中，抗生素的廣泛使用甚至濫用，導致越來越嚴重的水體有機物汙染，引起了社會的極大關注。研究表明，光催化降解是解決此類汙染的有效途徑之一，而設計並開發出一種可高效降解水體抗生素的光催化劑“解藥”，成為國內外多個科研團隊的研究熱點。
海南大學化學工程與技術學院副院長潘勤鶴和楊瑋婷教授團隊的一項研究成果，為製備具有高降解效能、易迴圈和高穩定性的COF（基於共價鍵連線的晶態有機多孔聚合物）提供了一種簡單的策略，併為其他整體催化材料的製備提供參考。近日，該成果論文發表在化工領域國際學術期刊Chemical Engineering Journal。
三聚氰胺帶來的靈感
“目前，大多數的光催化劑具有難以回收迴圈使用、製備方法複雜費時以及對環境不友好，甚至造成二次汙染等缺點。”
潘勤鶴教授向科技日報記者介紹，COF作為一類新型的多孔結晶聚合物，透過強共價鍵與有機構建單元巧妙地構建而成。得益於其獨特的多孔結構、高比表面積、孔隙率和化學可調性，COF被廣泛應用於多個領域。由於具有有序、可擴充套件的π共軛骨架和結構穩定性，COF在光催化應用中顯示出巨大潛力，並被用作降解抗生素的潛在光催化劑，但是，COF多為粉末狀態，其較差的可回收性限制了在實際環境中的應用。
他介紹，其研究團隊近年來在製備各種先進多孔功能材料應用到環境汙染物的檢測與去除方面，取得了系列的研究成果，但這些仍然只停留在基礎研究的領域，無法產生應用或者潛在應用的價值。此外，考慮到大部分MOF材料穩定性不好，且通常情況下為晶態顆粒或粉末狀態，無法實現在基體材料上生長或者共混製備成型，實際應用仍是一個重大的挑戰。為了追求材料的功能使用性、便利性和實際應用的可能，其團隊在大量前期實驗基礎上，深入對基體和多孔材料進行分析篩選。
“三聚氰胺海綿有著低成本、大孔隙率和環境友好性等優點被廣泛地應用，是一種非常好的載體。三聚氰胺海綿的原材料——三聚氰胺給了團隊靈感。”潘勤鶴教授說。
他進一步介紹，在探索過程中，大家反覆思考，COF-TpTt是一種由三聚氰胺和三醛基間苯三酚透過席夫鹼縮合形成的COF，該材料本身就有著非常出色的光催化效能。如果讓COF-TpTt在三聚氰胺海綿上生長，是否就能夠實現最初的設想呢？
巧妙採用“反應接種”策略
“我們的攻關難點是如何讓多孔材料在載體上均勻牢固的生長。潘勤鶴教授要求我們把眼光放得更遠，追溯材料的分子水平。最初，我們花了很大的精力用於MOF基複合材料的拓展應用。”該團隊成員介紹，在不斷地試錯過程中，大家屢戰屢敗，屢敗屢戰。
多次實驗證明，“反應接種”策略實現了COF在三聚氰胺海綿表面上爆發性成核，均勻牢固的生長。該合成策略滿足了晶體合成爆發性成核的條件，從而使在三聚氰胺海綿上合成的COF粒徑縮小。縮小的粒徑使COF的比表面積增大，從而暴露出更多的催化活性位點，因此也增強了其催化降解效果。而且該策略中載體也是合成COF的原材料，因此所合成的複合材料有著很高的穩定性，這使其迴圈使用效能大大提升。
最終，這種巧妙採用“反應接種”策略，選用與基底有著同源配體的COF-TpTt，透過一鍋法成功製備了一種新型的三聚氰胺海綿@COF複合海綿。
潘勤鶴教授表示，複合海綿（MS@TpTt）有效克服了一般COF粉末特性難以回收利用的問題，可在保證降解效果的情況下進行10輪以上的迴圈實驗，並在可見光下對四環素類抗生素均表現出優異的光催化活性，其降解率均在90%以上。
對這項成果，Chemical Engineering Journal審稿人這樣評價：這種合成方法不僅簡單，而且賦予複合海綿良好的穩定性和增強的光催化效能。合成細節和表徵部分充分驗證了該方法的有效性。此外，對抗生素催化降解的實驗、結果、討論以及機理研究也很完整和有條理。這一研究提出了一種有前景的方法來解決COF作為粉末材料的可回收性差的問題。
該論文第一作者是海南大學2018級碩士研究生林鐸諭，通訊作者是海南大學潘勤鶴、楊瑋婷教授和海南師範大學王崇太教授。
來源：科技日報
