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燃燒過程的組分分佈在不同反應區域差別很大，因此無需在模擬全程使用相同的化學反應機理。動態自適應機理簡化演算法可將詳細機理在反應區當地實時簡化為精確子機理，以此在每個反應區域性位置只需耦合適合該反應區的最小組分與反應數的簡化機理進行有限速率反應積分運算，以此實現計算加速。當前已有耦合動態自適應機理簡化演算法的氣體及液體燃料燃燒數值模擬研究，而基於動態自適應反應的煤粉燃燒數值模擬鮮有報道。
為了提高煤粉無焰燃燒的模擬精度和計算效率，研究煤粉無焰燃燒燃料氮轉化機理，華中科技大學李鵬飛副教授首先介紹動態自適應機理簡化演算法的原理，而後耦合自主發展的含氮骨架機理並採用動態自適應機理簡化演算法，進行煤粉無焰燃燒燃料氮轉化有限速率模擬，經過模擬結果系統驗證後，進行煤粉無焰燃燒燃料氮轉化動力學分析。
摘要
無焰燃燒是近年來廣受關注的新型高效清潔燃燒技術之一，具有容積式低反應速率燃燒區和典型中低溫燃燒特性,需耦合詳細反應機理並考慮湍流與化學反應互動，以提高無焰燃燒及其NO生成數值模擬精度。基於動態自適應反應機理對煤粉無焰燃燒和NO生成特性進行了高保真數值模擬研究。透過採用動態自適應機理簡化演算法，模擬過程實時對自主發展的含氮骨架機理進行當地簡化。評估發現，相較於單純採用骨架機理模擬，採用動態自適應反應可在不犧牲計算精度的條件下獲得約3倍的計算加速，且對爐內NO生成的預測精度顯著優於傳統NO後處理模擬方法。基於經試驗驗證的模擬結果，還獲得了HCN和NH3等典型含氮前驅體的爐內分佈，並進一步分析了煤粉無焰燃燒燃料氮轉化路徑、爐內活躍組分和活躍反應等氮轉化關鍵資訊。結果表明，煤粉無焰燃燒NO生成主要取決於NH3、HCN和N2O中間體，而NCO和HNO是較為關鍵的中間組分。HCN中間體主要透過HNCO/CN和NCO路徑生成NO。NH3中間體由HNCO生成，並進一步轉化為NH2和HNO，最終生成NO。N2O路徑主要參與NO還原，對NO生成貢獻較低。CH3CN也是生成NO的重要中間組分，可透過NCO路徑生成NO。
1 基於動態自適應反應的數值模擬方法
圖1 ISAT-DAC計算流程
圖2 IFRF爐膛幾何結構
本文研究物件IFRF煤粉無焰燃燒試驗採用高速直噴一、二次風射流，高動量射流存在強烈的射流擴散和捲吸作用，在整個燃燒區內引起了大尺度煙氣內迴圈，反應混合物被再迴圈煙氣稀釋並加熱至超過自燃點，實現了無焰燃燒。
由於試驗爐具有對稱性，為節約模擬消耗，僅對1/4燃燒爐進行模擬。採用三維六面體結構化網格，經網格獨立性分析，選用網格總數約60萬。
本計算採用含氮詳細反應機理並將燃燒氧化過程與氮轉化過程耦合，以模擬煤粉無焰燃燒NOx生成。筆者對多種廣泛使用的含氮詳細反應機理進行了機理評估、發展與簡化，發現PG2018機理相較於其他含氮詳細機理在氮轉化模擬精度方面具有顯著優越性。筆者在保證模擬精度的條件下，基於PG2018機理髮展和簡化得到僅含35種組分和259步反應的骨架反應機理。本研究數值模擬中，使用該高精度骨架反應機理，並耦合DAC演算法以實現計算加速，以應用於煤粉無焰燃燒模擬。
數值模擬基於Fluent平臺。湍流模型採用標準k-ε模型，並將模型係數Cε1由1.44修正為1.60以提升圓管射流的預測精度。採用化學滲透脫揮發分(CPD)模型模擬揮發分析出。採用離散座標法(DO)求解輻射傳遞方程，同時引入灰氣體加權和(WSGG)氣體輻射模型，WSGG模型中總髮射率的空間變化是氣體成分和溫度的函式。採用渦耗散概念模型(EDC)耦合筆者團隊自主發展的PG2018含氮骨架機理(35種組分和259步反應)模擬均相燃燒和燃料氮轉化，採用ISAT演算法，結合DAC演算法實現計算加速。速度-壓力耦合採用SIMPLE演算法，方程離散採用高階QUICK格式。
不同於傳統半經驗後處理方法對燃料型NOx生成的近似模擬，本文考慮揮發分與焦炭燃料氮析出並結合燃料氮轉化機理(即PG2018含氮骨架機理)，進行耦合燃燒氧化反應和燃料氮轉化的有限速率詳細反應機理模擬。煤粉揮發分組成採用CPD模型計算，並考慮為CH4、H2、CO2、CO、NO和HCN六種組分。揮發分氮均考慮以HCN形式釋放，焦炭氮以NO形式釋放。焦炭燃盡模型採用動力學/擴散控制模型，該模型假設焦炭表面反應速率由動力學或擴散速率影響，燃燒過程中顆粒尺寸不變，密度變化。
2 模擬結果與討論
2.1 基於動態自適應反應的煤粉無焰燃燒模擬與試驗驗證
透過將耦合ISAT-DAC演算法的模擬結果與試驗資料對比，可驗證ISAT-DAC演算法在煤粉無焰燃燒數值模擬中的準確性和適用性。本模擬與試驗進行了基於爐內軸向速度、爐內溫度、O2濃度、CO2濃度、CO濃度和NO濃度及煙氣排放資料的對比驗證。
總體而言，速度與溫度場模擬結果與試驗吻合較好。速度模擬偏差主要出現在0zx/d=1.2)，軸向速度應保持為射流初始速度(約為65 m/s)，因此該試驗測量值明顯偏低。O2、CO2和CO組分濃度預測結果與試驗值總體吻合較好。
圖3 爐內軸向速度與溫度的預測結果與試驗資料對比
圖4 爐內O2、CO2、CO濃度的預測結果與試驗資料對比
基於ISAT-DAC演算法的動態自適應反應NO模擬結果，與常規後處理模擬及試驗資料的對比可知基於後處理方法得到的NO預測結果精度不高，在截面3且z≈0.3 m處對NO生成模擬偏高，而在截面4、5和6且0z與基於含氮骨架機理耦合ISAT-DAC演算法的NO預測結果與試驗值吻合更好，可以更好地預測爐內各截面的NO生成情況。基於含氮骨架機理耦合ISAT-DAC演算法的NO預測結果相比於後處理模擬精度更高，可從3方面解釋：① 相比於常規總包反應機理，骨架反應機理可對煤粉燃料燃燒過程提供更精細地描述，可獲得精度更高的溫度和組分分佈場；② 該含氮反應機理已經過詳細驗證，精度較高，而後處理模擬方法僅基於半經驗模型，其精度有限；③ 相比於常規基於快速化學反應的EDM渦耗散燃燒模型，本模擬採用EDC渦耗散概念燃燒模型，可考慮湍流與反應互動過程進行有限速率反應模擬，可針對無焰燃燒的有限速率反應獲得預測效果更好的結果。因此，ISAT-DAC演算法相比於後處理方案可提升爐內NO模擬精度。
圖5 爐內NO濃度的預測結果與試驗資料對比
最後對比爐膛煙氣出口試驗資料與預測結果，排煙溫度、煙氣CO2、O2、CO和NO預測結果與試驗值相對誤差均在5%以內。
綜合上述結果，本模擬爐內各監測面及爐膛出口的預測結果與試驗資料吻合較好，模擬採用PG2018骨架機理及耦合的ISAT-DAC演算法適用於煤粉無焰燃燒模擬，且相比常規NO後處理模擬方法提升了對燃料氮轉化的模擬精度。
2.2 煤粉無焰燃燒燃料氮轉化分析
基於已經過試驗驗證的模擬結果，進一步分析煤粉無焰燃燒燃料氮轉化機理。溫度與燃料氮轉化過程密切相關，煤粉無焰燃燒過程具備較均勻的爐內溫度分佈。進一步觀察發現，爐記憶體在2個主反應區，一處是由於燃料向下遊噴射並與氧氣混合、反應形成，另一處位於煤粉噴管處並由高溫煙氣迴流產生。
圖6 爐內溫度分佈
含氮詳細(骨架)機理模擬方法可精確預測爐內NO分佈，基於含氮骨架機理ISAT-DAC模擬和總包機理後處理模擬的NO分佈雲圖顯示：高濃度NO分佈在給粉管四周的高溫區，爐膛下游雖存在高溫區，但NO與碳氫燃料發生的強烈還原反應使NO濃度降低。高濃度NO分佈在給粉管出口位置，爐膛下游NO濃度預估偏低，與實際NO分佈有偏差，不適於精確定量分析。
圖7 爐內NO分佈
基於含氮骨架機理ISAT-DAC演算法的有限速率模擬，可得到機理中所包含的典型含氮中間組分在煤粉無焰燃燒過程的爐內分佈情況。爐內HCN含量較高，HCN轉化為NH3的量較少，NH3含量較低且峰值僅有約15×10-6，N2O生成量更低。HCN和NH3主要分佈在給粉管出口處，均由煤粉脫揮發分而來，N2O分佈在高溫區周圍並參與NO的生成與還原。
圖8 爐內HCN、NH3和N2O中間組分分佈
基於含氮骨架機理ISAT-DAC演算法的有限速率模擬不僅可預測不同含氮組分的生成量和爐內分佈，還可分析煤粉無焰燃燒過程中的燃料氮轉化路徑。煤粉無焰燃燒燃料氮轉化路徑顯示，熱力型NO生成受到顯著抑制，燃料型NO生成主要取決於HCN、NH3和N2O中間體，且NCO和HNO是較關鍵的中間組分。HCN中間體主要透過HNCO/CN和NCO路徑生成NO；NH3中間體由HNCO生成，並進一步轉化為NH2、HNO，最終生成NO；N2O路徑主要參與NO還原，對NO生成貢獻較低。反應路徑分析表明，CH3CN也是生成NO的重要中間組分，可透過NCO路徑生成。
圖9 煤粉無焰燃燒燃料氮轉化路徑
由於模擬過程中耦合動態自適應機理簡化法(DAC)和當地自適應建表法(ISAT)來實現計算加速，可得到經動態自適應機理簡化後的爐內活躍組分分佈雲圖。即採用ISAT-DAC簡化法，可以在模擬過程中準確識別爐內的主要反應區，簡化後的主反應區最多僅保留32種組分，其他區域組分數為0(無反應區域)，從而節約計算成本。主反應區位於給粉管下游，煤粉經給粉管射出後與高溫二次風相遇併發生燃燒反應，主反應區與高溫區對應。爐膛上方處的活躍組分主要是由於高溫煙氣迴流所致。
圖10 爐內活躍組分分佈
動態自適應機理簡化法在去除對目標組分貢獻較小的其餘組分時，也去除了包含該組分的相關反應，從而得到爐內活躍反應分佈雲圖。活躍反應較多的區域與活躍組分較多的區域對應，主反應區內最多保留了240步反應，弱反應區依次遞減至80步反應，煙氣區域反應數為0(即無反應發生)。
圖11 爐內活躍反應分佈
統計計算時間發現，相比於基於骨架反應機理(35種組分和259步反應)耦合ISAT演算法的燃燒模擬，本模擬進一步結合DAC演算法後，可獲得約3倍的計算加速。因該骨架反應機理(35種組分和259步反應)相比於原PG2018詳細反應機理(151種組分和1 397步反應)可獲得約18.6倍加速效果。即採用骨架反應機理耦合ISAT-DAC演算法，相比於原PG2018詳細反應機理可實現近55倍的計算加速，且未犧牲計算精度。
3 結 論
1）本文基於IFRF 0.58 MW燃燒爐進行了煤粉無焰燃燒的含氮骨架機理有限速率模擬，考慮了燃燒過程中的湍流-化學-氮轉化反應互動，並進一步耦合動態自適應反應機理簡化法來實現計算加速。爐內監測面及爐膛出口的溫度、速度、O2濃度、CO2濃度、NO濃度預測結果與試驗資料吻合較好，驗證了PG2018骨架機理及ISAT-DAC演算法在煤粉無焰燃燒模擬中的準確性和適用性。且耦合DAC演算法相較採用骨架機理模擬可實現近3倍的計算加速，相較採用詳細反應機理可實現近55倍加速效果。
2）對煤粉無焰燃燒燃料氮轉化特性和含氮關鍵中間組分的研究表明，NO生成主要取決於HCN、NH3和N2O中間體，且NCO和HNO是較為關鍵的中間組分。HCN中間體主要透過HNCO/CN和NCO路徑生成NO；NH3中間體由HNCO生成，並進一步轉化為NH2、HNO，最終生成NO；N2O路徑主要參與NO還原，對NO生成貢獻較低。反應路徑分析還表明，CH3CN也是生成NO的重要中間組分，可透過NCO路徑生成NO。
3）基於經試驗驗證的煤粉無焰燃燒燃料氮轉化模擬結果，本研究首次獲得了爐內燃料氮遷移轉化的含氮關鍵中間組分(HCN與NH3)分佈及活躍組分與活躍反應分佈，可為NO減排技術的發展提供參考，如根據爐內溫度與組分分佈，針對性地提高爐內NO再燃與選擇性非催化還原(SNCR)效果等。
引用格式
劉璐,李鵬飛,成鵬飛,等.基於動態自適應反應的煤粉無焰燃燒燃料氮轉化機理研究[J].潔淨煤技術,2021,27(4):123-131.
LIU Lu,LI Pengfei,CHENG Pengfei,et al.Study on fuel nitrogen conversion mechanism in flameless combustion of pulverized coal based on dynamic adaptive chemistry[J].Clean Coal Technology,2021,27(4):123-131.
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