近日，山東大學前沿交叉科學青島研究院分子科學與工程研究院鄧偉僑教授團隊利用數智化材料設計方法，在共價有機框架基電催化劑的設計方面取得新進展。相關研究成果以“In Silico Design of Covalent Organic Framework-Based Electrocatalysts”為題發表在美國化學會雜誌Journal of the American Chemical Society Au上，並被選為雜誌當期封面論文。山東大學為該論文的第一完成單位，分子科學與工程研究院2019級博士研究生周威與博士後楊麗為該論文的共同第一作者，孫磊研究員和鄧偉僑教授為該論文通訊作者。
探索用於析氧反應（OER）的高活性電催化劑是發展潔淨新能源-綠氫製備的關鍵科學問題之一。由於OER是一個四電子轉移過程，反應中往往需要較高的過電位克服動力學障礙。為此，研究人員不斷開發出新的電催化劑材料以提高OER活性。在眾多新的電催化劑材料中，共價有機骨架（COFs），作為一種多孔晶體材料，具有高的比表面積、高週期性結構單元和豐富的不飽和金屬配位，在電催化析氧活性方面顯示出很高的潛力，但是從成千上萬COFs結構庫中挑選出效能優異的COFs仍需大量的人力物力。
本工作中，團隊透過密度泛函理論與機器學習模型的結合，篩選了近100多種含M-NxOy（M為3d過渡金屬）基本催化單元的模型催化劑，在實驗上成功合成出了五例預測的產氧效能優異的候選M-COFs (M=Zn，Fe, Co，Ni，Cu)，並得到效能表徵的驗證。其中，效能最佳的Ni-N2O2-COF在電流密度為10mA•cm-2時的過電勢為335 mV，並且可以維持至少65小時的穩定性。其催化效能與文獻報道的效能最佳COFs基催化劑可媲美。該工作也為新型多孔材料電催化的高效設計提供了研究思路。
上述工作得到了國家重點研發計劃《新型奈米材料高效結構最佳化、功能預測及材料設計》及國家自然科學基金等專案的支援。
來源：山東大學
原文連結：
https://pubs.acs.org/doi/10.1021/jacsau.1c00258
