近日,復旦大學物理系/應用表面物理國家重點實驗室晏湖根教授課題組研究了單層黑磷面內雙曲激子極化激元模式。相關成果以《單層黑磷中面內雙曲激子極化激元的預測》(“Prediction of hyperbolic exciton-polaritons in monolayer black phosphorus”)為題在《自然-通訊》(Nature Communications)上發表。
圖1:a.單層黑磷的原子結構,源於這種褶皺的晶格結構,黑磷沿兩個晶向具有不同的光學響應;b.實驗的光學反射譜,除了激子的基態(1s),更高的激發態(2s、3s也被觀測到了);c.擬合得到的光學電導率,圖中陰影部分為雙曲激子極化激元模式存在的光譜範圍((Im(σAC)⋅Im(σZZ)<0));
極化激元是光子和材料中的偶極子形成的半光、半物質的新準粒子,在光場調控和資訊傳輸等方面扮演了重要角色。根據極化激元等能線(面)的幾何形狀,它們一般可以分為橢圓型和雙曲型兩類。雙曲極化激元具有極大的光學態密度,且具有特定的方向傳播,可以作為資訊定向傳播的有效載體。大多數的雙曲極化激元報道都集中在人工材料中。最近,在二維材料MoO3以及 WTe2中也報道了面內自然存在的雙曲聲子極化激元和雙曲等離激元模式,這些材料的共同特徵是具有面內各向異性。黑磷是一種具有很強面內各向異性的二維半導體材料(圖1a為單層黑磷的原子結構圖),自然而然被當成研究雙曲極化激元的最佳載體。但是目前關於黑磷中的極化激元的研究僅限於等離激元,而且停留在理論預測上。關於黑磷中具有巨大潛在應用的激子極化激元的研究仍舊缺乏,相比於等離激元和聲子極化激元,激子極化激元的振盪頻率更高,覆蓋光譜範圍更廣,另外調節手段也可以更加多樣化,因此具有更大的應用前景。
圖2:a.不同晶向上的損耗函式分佈的偽彩圖;b.雙曲區間不同能量處(E=1.71 eV, 1.75 eV, 1.79 eV)極化激元的等能線,為開放的雙曲形狀,傳播方向為雙箭頭所示方向;c.雙曲區間隨層數的變化,隨著層數的增大,雙曲區間變窄,光譜範圍由可見延伸到紅外區域。
晏湖根課題組測量了單層黑磷的反射光譜。透過不斷嘗試,得到了較高質量的單層樣品,在光譜上清晰的觀測到了激子的基態和激發態(圖1b)。由激子基態和激發態的能量差,結合修正的氫原子模型,他們得到了單層黑磷的激子束縛能(~ 452 meV)。由於單層黑磷的不穩定性,以往對單層黑磷激子束縛能的測定是存在爭議的,因此晏湖根課題組對單層黑磷的研究解決了以前的爭議。更進一步,透過擬合高質量的光學反射譜,他們得到了單層黑磷兩個晶向的光學電導率(圖1c)。根據極化激元理論(雙曲極化激元中,兩個晶軸的光學電導率虛部異號(Im(σAC)⋅Im(σZZ)<0)),課題組討論了在單層黑磷中存在的面內雙曲激子極化激元模式的性質(圖2a和圖2b)。相比於面外傳播的極化激元模式,這種面內傳播的極化激元被限制在原子級的薄膜附近,具有更強的場限制效應,並且能透過層數、應力、摻雜等方式實現雙曲區間的調節(圖2c)。這是繼聲子和等離激元后,在二維材料中首次發現的第三種自然存在的面內雙曲型極化激元。
該工作不僅加深了對單層黑磷激子性質的理解,也將為後續各向異性二維材料中的激子極化激元的研究提供新思路,為極化激元成為資訊傳輸的新載體奠定基礎。近年來,晏湖根課題組對黑磷展開了多方面的研究,從多層推進到單層,成果頗豐:曾經觀察到單層黑磷帶隙的溫度依賴與體材料截然相反;發現了少層黑磷在光吸收本領上的“以少勝多”現象;透過多種手段實現了對少層黑磷的能帶調控。在雙曲極化激元方向,除這裡報道的黑磷中雙曲激子外,課題組也首次發現
WTe2中自然存在的二維雙曲型等離激元。
物理學系博士生汪凡潔、博士後王衝分別為論文的第一、第二作者,晏湖根教授為通訊作者。該工作得到了國家自然科學基金、科技部重大研發計劃、上海市科委、復旦大學和應用表面物理國家重點實驗室等支援。
論文連結: https://www.nature.com/articles/s41467-021-25941-5
來 源 物理學系
編 輯 徐佳徽
責 編 李斯嘉