日前,材料學院周玉院士團隊李保強教授課題組透過將富含空位的碳點(CDs)與釕(Ru)結合構建了釕/富空位碳點電催化劑(Ru@CDs),並揭示了強電子結合提高電催化析氫活性機制。該成果不但拓寬了CDs的應用範圍,而且為設計新型高效析氫電催化劑提供了新思路。相關論文“釕和富空位碳點的強電子耦合協同增強析氫反應”(Strong Electron Coupling of Ru and Vacancy-rich Carbon Dots for Synergistically Enhanced Hydrogen Evolution Reaction)發表在《小》(Small)雜誌上。論文第一作者為材料學院2019級博士生柳宗琳,我校為論文第一通訊單位,李保強教授為第一通訊作者。
新能源是工業領域和學術領域的研究熱點,其中氫能是目前公認的清潔能源。氫氣的電解制備依賴於高效能的電催化劑。Ru由於其金屬-氫鍵強度與鉑相似且成本低廉(價格僅為鉑的5%),被認為是鉑(Pt)基電催化劑的理想替代品。但Ru的電催化活性仍有待提高。此外,Ru自身較高的內聚能易造成團聚從而導致其電催化活性下降。具有調節奈米材料的物理化學和電子特性的空位工程為改善電催化劑的催化活性提供瞭解決方案。然而在單質Ru中難以直接創造空位,因此需要一種合適的基底賦予其豐富空位。CDs因具有豐富的固有空位、快速電子轉移、高穩定性和大比表面積等優勢,適合與Ru結合設計新型電催化劑。具有豐富的固有空位和官能團的CDs能夠透過錨定和配位實現穩定Ru-CDs結構。此外,CDs的限制作用可透過抑制Ru奈米顆粒的團聚提高其穩定性。
為了解決Ru催化劑存在催化活性低和易團聚的問題,周玉院士團隊李保強教授課題組提出並實現了將Ru與富含空位的CDs結合構建了Ru@CDs。該材料不但在Ru複合結構中巧妙地引入空位,進而有效降低了Ru奈米顆粒的不穩定性和團聚性,而且顯著提高其電催化活性。Ru@CDs表現出優異的催化效能,具有較低的過電位(在1摩爾氫氧化鈉中電流密度達到10 mA cm-2時為30 mV)和低塔菲爾斜率(22 mV dec-1)。Ru@CDs的催化活性可與商業Pt/C催化劑和文獻報道的Ru基催化劑相媲美甚至更優越。課題組透過實驗和理論計算揭示了豐富的空位和Ru@CDs之間的電子相互作用協同降低了中間能壘,因此使Ru@CDs電催化劑的活性最大化。
原文連結:
https://doi.org/10.1002/smll.202102496
來源:哈爾濱工業大學